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      日本核污水排海以來已經(jīng)引起眾多社會(huì)經(jīng)濟(jì)問題，引發(fā)國(guó)際社會(huì)強(qiáng)烈反響。核污水排海行為會(huì)對(duì)全球海洋生態(tài)環(huán)境、全世界人民安全健康造成嚴(yán)重威脅。然而將核污水中的放射性同位素分離濃縮后，可以制成十幾年無需充電的金剛石輻射伏特效應(yīng)同位素電池，從而實(shí)現(xiàn)核污水中放射性元素的回收利用、變廢為寶。

      2023年8月24日起，日本福島第一核電站正式向海洋排放核污水，不少日本民眾聚集在東京的首都官邸前組織集會(huì)活動(dòng)，向日本政府表達(dá)不滿。

圖片來自央視新聞直播

      實(shí)施核污水排海是對(duì)全球海洋環(huán)境、全世界民眾安全健康極不負(fù)責(zé)任的行為。核污染水是核反應(yīng)堆外層冷卻水直接接觸反應(yīng)堆后帶有大量放射性元素的污染物，其中含有大量3H、14C等放射性同位素，通過衰變反應(yīng)輻射連續(xù)能量的β粒子，氚的平均輻射能量約為5.5keV，碳14的平均輻射能量大約在50keV。核污水排入海洋不僅污染環(huán)境危害民眾健康，而且造成大量核能源的浪費(fèi)。

核廢水與核污水的區(qū)別

      實(shí)現(xiàn)核污水的循環(huán)回收利用，正確處理核污染水才是解決問題的根本之道。如果能將核污水中的主要放射性元素與污水分離，提取出的放射性元素如氚、碳14等有效回收利用，就能實(shí)現(xiàn)核污水“變廢為寶”，剩余微量輻射核污水的處理成本也將大大降低。核污水中提取的3H、14C進(jìn)行β衰變恰好適合作為金剛石同位素電池的輻射單元。以3H為例，衰變反應(yīng)放射的β射線平均能量為5.5keV，每個(gè)衰變的電子能量將達(dá)到8.8×10-16J。據(jù)報(bào)道，日本計(jì)劃17天內(nèi)向海洋排放7800噸核污水，假定日本實(shí)際排放標(biāo)準(zhǔn)達(dá)到東京電力公司公布的氚濃度為國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)（60000Bq/L）的四十分之一，即1500Bq/L，則僅僅17天內(nèi)向海洋內(nèi)排放污水中氚的活度就達(dá)到了1.17×1013Bq，平均每秒鐘向外釋放0.01焦耳的能量，將這部分氚收集后制作成金剛石同位素電池可以同時(shí)為1000個(gè)醫(yī)用心臟起搏器持續(xù)提供能源12年以上。

如何有效分離、濃縮核污水中的氚等放射性元素并應(yīng)用到同位素電池上是我們需要關(guān)注的問題。

      對(duì)于14C一般利用濕法氧化法提取。通過酸解洗氣、過硫酸鹽氧化劑處理水樣，后加入磷酸和過硫酸鈉加熱，由此將水樣中所含的放射性碳元素轉(zhuǎn)化為二氧化碳，生成的二氧化碳通過氮?dú)獯祾吆笥脽o機(jī)堿液或有機(jī)堿液吸收。隨后可以對(duì)吸收二氧化碳的無機(jī)/有機(jī)堿液進(jìn)行化學(xué)處理得到金剛石生長(zhǎng)所需的甲烷。

      對(duì)于氚的提取一般采用蒸發(fā)濃縮法。利用氚的沸點(diǎn)低于水的沸點(diǎn)的特性，控制溫度利用蒸餾原理將氚與廢液進(jìn)行分離，通過冷凝收集凝結(jié)的氚，并通過儲(chǔ)氚材料如鋯、鈦、鎂、鋁等進(jìn)行收集固化。還有幾種收集氚的方法，如離子交換法，含特殊陰離子的樹脂放置核污水中，氚會(huì)與樹脂中的離子發(fā)生交換反應(yīng)，將氚分離出來；再如膜分離法，利用某些膜材料對(duì)氚特異性過濾或反滲透的特點(diǎn)，將氚離子篩選出來并進(jìn)一步富集固化。

      不同類型的輻射源濃縮固化后與金剛石換能結(jié)的結(jié)合方式也有所區(qū)別。常用垂直型金剛石肖特基結(jié)同位素電池結(jié)構(gòu)如下圖。在換能結(jié)一側(cè)通過一定工藝固定同位素材料，固定方式對(duì)電池性能的影響很大。如氚與金剛石換能結(jié)的結(jié)合方式主要為金屬吸附、陶瓷吸附，常用儲(chǔ)氚金屬包括鋯、鈦、鎂、鋁等。在金剛石換能結(jié)特定面沉積一層儲(chǔ)氚金屬，放置在核污水分離、濃縮后的高濃度氚輻射氣氛中，通過吸附作用進(jìn)行儲(chǔ)存，金剛石換能結(jié)與輻射源的緊密結(jié)合實(shí)現(xiàn)金剛石肖特基結(jié)同位素電池更優(yōu)異的性能輸出。再如14C與金剛石換能結(jié)結(jié)合，核污水中分離獲得的14C通過化學(xué)處理為CH4的形式，利用微波等離子體化學(xué)氣相沉積法生長(zhǎng)金剛石襯底及外延層，使金剛石本身具有放射性，因此制備的換能結(jié)具有自供電功能，再利用12C外延生長(zhǎng)一層金剛石包裹住放射性金剛石換能結(jié)，可實(shí)現(xiàn)輻射屏蔽功能。

金剛石輻射伏特效應(yīng)肖特基結(jié)同位素電池結(jié)構(gòu)示意圖

      金剛石輻射伏特效應(yīng)同位素電池是以金剛石材料和同位素材料為基礎(chǔ)，利用輻射伏特效應(yīng)將核衰變能直接轉(zhuǎn)變?yōu)殡娔艿难b置。

      金剛石輻射伏特效應(yīng)同位素電池的發(fā)電原理類似于太陽能電池的光生伏特效應(yīng)，是通過輻射伏特效應(yīng)進(jìn)行載流子激發(fā)和收集的。由于金屬與金剛石功函數(shù)的差異，二者接觸后會(huì)因?yàn)檩d流子在接觸區(qū)域的遷移形成空間電荷區(qū)，空間電荷區(qū)有由金屬指向金剛石的內(nèi)建電場(chǎng)。放射源中發(fā)出的β射線會(huì)穿過金屬層進(jìn)入金剛石中，使金剛石電離，產(chǎn)生電子空穴對(duì)，在空間電荷區(qū)域的電子和空穴會(huì)在內(nèi)建電場(chǎng)的作用下向兩個(gè)方向移動(dòng)，形成電流。

金剛石輻射伏特效應(yīng)同位素電池原理示意圖

      以采用氚源的金剛石肖特基結(jié)同位素電池的制備過程為例，首先對(duì)微米級(jí)厚度的金剛石片精加工并化學(xué)腐蝕，獲得表面純凈的摻硼金剛石薄片。利用MPCVD法外延生長(zhǎng)本征層，通過優(yōu)化工藝獲得高效率的PI雙層金剛石結(jié)構(gòu)，表面改性以消除橫向?qū)щ姷亩S空穴氣，設(shè)置不同功能層，如超薄氧化鋅增益肖特基勢(shì)壘高度。利用濺射沉積技術(shù)制備電極，在正極沉積一定厚度儲(chǔ)氚材料，置于氚放射性氣氛中，由此得到氚源的金剛石肖特基結(jié)同位素電池。

      金剛石輻射伏特效應(yīng)同位素電池不僅能夠幫助處理核污水，同時(shí)在深空深海探測(cè)、先進(jìn)醫(yī)療、軍事國(guó)防等領(lǐng)域都有重要作用。如現(xiàn)代近地球軌道衛(wèi)星及其探測(cè)器件的電源也都使用太陽能電池，而隨著深空深海等遠(yuǎn)離太陽光照射條件下，太陽能電池的應(yīng)用范圍受到極大限制。太陽能帆板積灰問題也將導(dǎo)致發(fā)電效率下降，產(chǎn)生巨額的清理和維護(hù)成本。金剛石輻射伏特效應(yīng)同位素電池以其極端環(huán)境下保持長(zhǎng)時(shí)穩(wěn)定供電的特性將有效解決這些問題。

使用金剛石輻射伏特效應(yīng)同位素電池的火星車示意圖

      哈爾濱工業(yè)大學(xué)紅外薄膜與晶體團(tuán)隊(duì)在高性能金剛石同位素電池領(lǐng)域進(jìn)行了廣泛研究，成功制備超薄氧化物增益金剛石肖特基結(jié)同位素電池，將單結(jié)電池開路電壓提升至1.7V，超過了干電池的開路電壓。利用Am-241探究了不同活度的α源對(duì)金剛石同位素電池的性能影響并基于α源研究了金剛石肖特基二極管的整流特性，優(yōu)化了摻硼金剛石襯底上本征外延的生長(zhǎng)工藝，±7V偏壓下獲得了高達(dá)109的整流比。針對(duì)金剛石同位素電池的輸出性能進(jìn)行優(yōu)化，包括電池能量轉(zhuǎn)換效率、短路電流以及功率密度等，部分性能已經(jīng)做到世界領(lǐng)先水平。

相關(guān)研究發(fā)表論文登上期刊封面

      另外，團(tuán)隊(duì)基于金剛石肖特基結(jié)構(gòu)制備了超薄氧化鎵增益的金剛石同位素電池，獲得了高質(zhì)量的單晶金剛石本征層，晶體質(zhì)量達(dá)到電子級(jí)水平，獲得高整流比、低漏電流的金剛石換能結(jié)構(gòu)，利用超薄氧化鎵調(diào)控金剛石表面能帶并優(yōu)化載流子界面運(yùn)輸狀態(tài)，開路電壓達(dá)到3V。提出了儲(chǔ)能型超級(jí)核電池系統(tǒng)集成方案，利用電容器的充放電原理實(shí)現(xiàn)核電池對(duì)儲(chǔ)能器件的不間斷涓流充電和儲(chǔ)能器件對(duì)負(fù)載的短時(shí)湍流放電效果。制作了基于氚源的核致熒光同位素電池，開路電壓達(dá)到1.4V，短路電流達(dá)到2μA，成功為一個(gè)微型計(jì)算器供能，器件理論使用壽命達(dá)12年以上。團(tuán)隊(duì)有關(guān)研究成果獲得了第十八屆“挑戰(zhàn)杯”全國(guó)大學(xué)生課外學(xué)術(shù)科技作品競(jìng)賽校賽暨哈爾濱工業(yè)大學(xué)第十三屆“祖光杯”創(chuàng)意創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)大賽金獎(jiǎng)、第十八屆“挑戰(zhàn)杯”黑龍江省大學(xué)生課外學(xué)術(shù)科技作品競(jìng)賽一等獎(jiǎng)，目前已被黑龍江省共青團(tuán)推薦至挑戰(zhàn)杯國(guó)賽。

團(tuán)隊(duì)自研核致熒光同位素電池原型樣機(jī)

      放射性元素并不可怕，不正確的處理方式可能會(huì)造成環(huán)境污染，甚至生靈涂炭，但利用得當(dāng)則可以為全人類生產(chǎn)生活帶來便利。X光的使用為醫(yī)療行業(yè)帶來革命性的發(fā)展；核電站的建立為電力行業(yè)緩解了巨大的工業(yè)生活用電壓力；隨著金剛石輻射伏特效應(yīng)同位素電池乃至各類核電池研究的不斷深入，未來將有效推動(dòng)深空深海探測(cè)、醫(yī)療民生國(guó)防等領(lǐng)域供能設(shè)備的飛速發(fā)展。

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